调控单原子电催化剂的局部配位环境是改善催化性能的可行途径之一。由于缺乏合适的载体和制造方法，目前配位构型的几何结构仅限于传统的面内构型，难以获得平面外构型。基于此，分子材料与器件实验室开发了一种以共轭富联吡啶共价有机框架（COF）为载体、超声剥离与液相负载相结合的方法，通过改变金属盐前驱体和溶剂的种类，成功制备了一系列具有“平面外”配位构型的单原子钴催化剂。该类催化剂展现了良好的电催化析氧活性。XAS结果证明单分散钴中心通过Co-N(O)键与固定的联吡啶位点和多个有机配体配位形成 “平面外”结构。“平面外”配位结构中配体的多样性选择使得单原子催化剂的配位结构和电子结构可以进行可控调制。理论计算进一步揭示了不同“平面外”配位构型，在催化过程中具有不同的决速步骤和势垒，进而影响其OER动力学。该研究为单金属位点催化剂的设计提供了一个新的配位结构概念，同时实现了单原子催化剂与有机晶体材料之间的有效结合。
上述成果以“Single Atom Catalysts with Out-of-Plane Coordination Structure on Conjugated Covalent Organic Frameworks”为题在线发表于《Small》上。博士后池凯为本文第一作者，通讯作者为刘云圻院士，赵岩青年研究员。上述研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市自然科学基金和博士后科学基金的资助。
文章链接DOI: 10.1002/smll.202203966